Мир стоит на пороге войны между наукой и магией. В качестве сторон конфликта выступают: Академия-Сити (Япония), Англиканская церковь (Великобритания) против Римско-Католической церкви во главе с «Троном справа от Бога» (Италия, Франция) и Русской Православной Церкви (Россия).

Карисса, она же вторая принцесса Британии, считает, что помощь Академии-Сити в войне не принесёт никаких преимуществ её стране. Поэтому решает совершить переворот, пользуясь поддержкой верных ей рыцарей. Для того чтобы заполучить силу, необходимую для переворота, ей потребовался артефакт — Оригинальная Куртана, дающий его обладателю, а также подчинённым силу архангела Михаила, притом только в пределах территории Британии.

Touma Kamijou can't catch a break. After the invasion of Academy City, political tensions continue to rise as both the science and magic factions collide head on. It appears that Academy City intends to declare war against the Roman Catholic Church, consequently plunging the whole world into global warfare. Touma soon finds himself on the front lines once again, striving to protect his friends and allies.

Toaru Majutsu no Index III serves as the last installment of the original franchise as Touma, Accelerator, and the true Level 0 Shiage Hamazura continue their separate journeys, leading up to the final act of the original light novel series.

[Written by MAL Rewrite]